冷原子氣體的時頻測量——光晶格原子鐘
|作者：盧曉同1 常 宏1,2,†
(1 中國科學院國家授時中心 中科院時間頻率基準重點實驗室)
(2 中國科學院大學天文與空間科學學院）
本文選自《物理》2022年第2期
摘要基於冷原子氣體的時頻測量在近20年裡快速發展，引起了人們的廣泛關注，其典型代表是基於大量中性原子的光晶格原子鐘。利用超穩鍾激光同時探測囚禁在光晶格里成千上萬個冷原子的鐘躍遷信號，光晶格原子鐘已實現10-18量級的頻率準確度和10-17量級的秒級穩定度，大幅度提高了時頻測量的精度。文章概述了光晶格原子鐘的發展歷史、工作原理、性能評估及應用前景。
關鍵詞光晶格原子鐘，時頻測量，超冷原子，激光冷卻與俘獲
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引言
1985年，朱棣文組利用6束激光形成的“光學黏團”實現了原子的激光冷卻與俘獲，由此開啓了冷原子物理實驗的大門[1]。此後，利用激光冷卻原子的技術不斷更新，基於冷原子的應用領域也不斷擴展，其中基於冷原子的光晶格原子鐘近年來的發展尤爲矚目。原子的“冷”與“熱”反應了在熱平衡狀態下原子氣體平均運動速度的慢與快，而原子運動快慢是影響頻率測量精度的重要因素(導致多普勒頻移並限制鍾信號探測時間)。因此，冷原子技術的一個重要應用領域就是基於原子鐘技術的時頻測量。
1967年，國際計量局將時間的基本單位“秒”定義爲：位於海平面上的133Cs原子基態的兩個超精細能級在零磁場中躍遷振盪9192631770次所持續的時間爲一個原子時秒。當時，時間的復現裝置爲基於熱原子束的原子微波鍾[2]，其準確度爲10-12(相當於3萬年誤差1 s)，原子與微波場相干耦合的時間在毫秒量級。在冷原子技術誕生後，法國巴黎天文臺於1991年實現了銫噴泉微波鍾[3]，並將原子與微波場相干耦合的時間提高了將近3個數量級。經過多年的發展，銫原子噴泉鍾實現了1.1×10-16的時間測量精度(相當於3000萬年誤差1 s)[4]。
測量精度可以表示爲Δν/ν0，其中Δν爲頻率測量的不確定度，ν0爲原子鐘躍遷的頻率。因此，減小Δν或提升ν0均可以提高時頻測量的準確度。光的頻率比微波高出5個數量級以上，因此考慮Δν不變的情況下，基於光頻躍遷的光鍾可以將頻率測量的準確度提升5個數量級。這就好比測量長度時，一把最小刻度爲1 mm的尺子可以比最小刻度爲10 m的尺子測得更準確。光鍾可分爲基於單個離子的離子光鍾和基於中性冷原子氣體的光晶格原子鐘。前者用離子阱囚禁單個離子，後者則採用激光形成的駐波場(即光晶格)囚禁中性原子。離子光鐘的系統頻移小，具有很高的頻率準確度，經過多年的發展已經實現了9.4×10-19的系統頻率準確度(相當於337億年誤差1 s)[5]。然而在探測單個粒子躍遷機率的時候，處於量子疊加態的原子的波函數會隨機坍縮到基態或激發態上，最終導致無法準確地探測到單個粒子的躍遷機率——量子投影噪聲(QPN)[6]。參與鍾躍遷的粒子數越多，則QPN越小。這就意味着基於單個離子的光鍾會受到很強烈的QPN的影響而無法獲得很高的頻率穩定度(秒級穩定度通常在10-15量級)[5]。而穩定度直接決定了鍾輸出頻率的穩定性和有限時間內可獲得的頻率測量精度。
基於大量中性冷原子氣體的光晶格原子鐘則直接將QPN降低近2個量級(較單離子光鍾)，目前已實現10-17量級[7]的秒級穩定度和1.4×10-18的系統不確定度(穩定度經過105 s的積分時間達到了3.2×10-19)[8]。隨着超穩鍾激光技術和人們對光頻移研究的進展，光晶格原子鐘在近20年發展迅速，已經成爲時頻領域最前沿的研究方向並在諸多前沿基礎研究和工程技術領域得到應用。
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光晶格原子鐘的發展
2003年，日本東京大學H.Katori教授最早提出了基於禁戒躍遷和“魔術波長”的光晶格原子鐘[9]，於2005年率先實現世界上第一臺光晶格原子鐘——87Sr光晶格原子鐘，並測量了鍾躍遷的絕對頻率[10]。2006年，美國天體物理聯合實驗室(JILA)的葉軍組[11]和法國巴黎天文臺(LNE-SYRTE)的實驗組也分別實現了87Sr光晶格原子鐘[12]，兩個鍾躍遷絕對頻率測量結果一致。然而，他們對87Sr鍾躍遷絕對頻率的測量結果卻與H. Katori組第一次測量的結果不一致(差異超出了其預估測量誤差的5倍)，這對光晶格原子鐘的復現性帶來了挑戰。爲了解決上述測量結果的不一致性，2006年，H. Katori教授改進了他們的光晶格原子鐘[13]，包括利用自旋極化提高信噪比並減小密度頻移；利用平均對稱塞曼子能級鍾躍遷頻率的方式消除一階塞曼頻移和晶格光張量斯塔克頻移；優化了絕對頻率測量過程中用到的儀器和溯源國際原子時的技術。裝置改進後的87Sr鍾躍遷絕對頻率測量結果與其他研究組測量結果相符合，其用到的部分技術仍舊是目前光晶格原子鐘採用的標準技術。隨後越來越多的研究組加入到光晶格原子鐘的研究中，光晶格原子鐘不斷取得突破性進展。
2008年，葉軍組將87Sr光晶格原子鐘的系統不確定度減小至1.5×10-16，超越了當時準確度最高的微波鍾[14]。2013年，美國國家標準局(NIST)的研究組將171Yb光晶格原子鐘頻率穩定度提升到3.2×10-16 的穩定度，經過7小時的時間平均穩定度達到了1.6×10-18，率先將光晶格原子鐘的穩定度提升至10-18量級[15]。2014年，葉軍組構建了腔增益的87Sr光晶格原子鐘，實現了6.4×10-18系統不確定度，成爲當時性能最好的原子鐘[16]。次年，他們將87Sr黑體輻射頻移動力學修正係數的精度提升了2倍，並更加精細地調節晶格光的波長使其工作在“魔術波長”上，將87Sr光晶格原子鐘的系統不確定度降低至2×10-18，並將穩定度提升至2.2×10-16[17]。2015年，H. Katori組實現了“冷光鍾”，他們通過移動光晶格技術將原子移動到溫度被控制在95 K的小腔中進行鍾躍遷探測[18]，將黑體輻射頻移導致的不確定度降低至9×10-19。2016年，NIST的研究組利用兩團原子交替採樣同一種激光的頻率噪聲，實現了無Dick效應的“零死亡時間”(ZDT)光晶格原子鐘[19]。ZDT鍾實現了6×10-17 的頻率穩定度，非常接近其系統對應的QPN極限。2017年，NIST的研究組提出了基於熱模型(模型誤差導致的不確定度約爲3×10-19)的“運行魔術波長”技術來消除晶格光導致的系統頻移[20]，其利用高階斯塔克頻移在一定條件下可與一階斯塔克頻移相抵消的特點，將晶格光導致的系統不確定度降低至10-19量級。同年，葉軍組實現了費米簡併的三維光晶格原子鐘，將光晶格原子鐘的測量精度提升至5×10-19 [21]。2018年，H. Katori教授提出的“魔術運行條件”技術可以比熱模型更精確地評估晶格光導致的系統頻移[22]，並指出在特定參數下可以將晶格光交流斯塔克頻移導致的系統不確定度降低至2×10-19。同年，NIST的研究組構建了輻射屏蔽腔使原子處在一個溫度均勻的熱輻射環境中[8]，將171Yb光晶格原子鐘的系統不確定度降低至1.4×10-18，並實現了3.2×10-19@105 s的長期頻率穩定度，是當前系統準確度和長期穩定度最高的光晶格原子鐘。2019年，葉軍組與德國聯邦物理技術研究院(PTB)合作實現了基於超低溫(124 K)單晶硅超穩光學腔的超穩鍾激光，並將87Sr光晶格原子鐘的穩定度提升至4.8×10-17 [7]。
國內光晶格原子鐘的研究起步相對較晚且研究基礎薄弱，但近年來我國的光晶格原子鐘得到了快速的發展，並取得了一定的成績。2015年，中國計量科學研究院在國內首次實現了87Sr光晶格原子鐘[23]，其系統不確定度爲2.3×10-16；2017年，中國科學院武漢物理與數學研究所實現了171Yb光晶格原子鐘的閉環運行[24]；2017年，中國科學院國家授時中心完成了87Sr光晶格原子鐘的閉環運行[25]；同年，華東師範大學測量了171Yb光晶格原子鐘的絕對頻率，該光鐘的系統不確定度爲1.7×10-16 [26]；2020年，中國科學院國家授時中心將87Sr光晶格原子鐘的穩定度提升至9×10-18 [27]，同年實現的雙激發譜鍶光鍾可將系統的穩定度提升1.4倍[28]；2021年，中國計量科學研究院將87Sr光晶格原子鐘的系統不確定度提升至2.9×10-17，並將躍遷的絕對頻率的測量精度提升至3.1×10-16 [29]。
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光晶格原子鐘的實現
在光晶格原子鐘裡，爲了獲得足夠窄的鐘躍遷譜線並儘可能地減小電磁場對鍾躍遷頻率的影響，通常選用角動量J爲0(0—0躍遷)的電偶極禁戒躍遷作爲鍾躍遷(這類躍遷的上能級自然線寬通常在mHz量級)。這種禁戒躍遷通常存在於鹼土金屬(如Sr)或類鹼土金屬(如Yb)中。而87Sr和171Yb光晶格原子鐘是目前研究最多的兩種光晶格原子鐘，本文主要以87Sr光晶格原子鐘爲例簡要說明光晶格原子鐘的實現。
光晶格原子鐘主要由三個部分構成：基於冷原子氣體的量子參考體系，超穩的光學本地振盪器(超穩鍾激光)和飛秒光學頻率梳。光晶格原子鐘的工作原理是：將超穩鍾激光的頻率鎖定在量子參考體系的鐘躍遷頻率處，使得短期穩定度很好的鐘激光具備優異的長期穩定度，並利用飛秒光學頻率梳測量超穩鍾激光的頻率並將光學超穩信號無失真地傳遞到人們常用的微波(或射頻)波段。
3.1 量子參考體系的製備
87Sr冷原子量子參考體系的製備過程通常包括鍶熱原子氣體預冷(塞曼減速)，基於磁光阱的兩級多普勒冷卻，光晶格裝載和基於光抽運的態製備[30]。87Sr相關的躍遷如圖1(a)所示，其中用於塞曼減速、一級冷卻和熒光探測；用於二級(窄線寬)冷卻；679 nm和的躍遷用於將布居到和態的原子重新抽運到態上；爲鍾躍遷。整個量子參考體系的製備過程均在高真空的裝置中進行(內部壓強小於10-8 Pa)，以減少原子與其他粒子碰撞而發生化學反應，並增加磁光阱俘獲的原子數和俘獲原子的時間，如圖1(b)和(c)所示。
圖1 87Sr 光晶格原子鐘能級與裝置圖 (a)87Sr光晶格原子鐘常用到的躍遷能級簡圖；(b)中國科學院國家授時中心87Sr光晶格原子鐘裝置實物圖；(c)用於量子參考體系製備及鍾躍遷探測的真空裝置原理圖
鍶原子爐中固體的鍶原子通常被加熱到約800 K以獲得足夠的蒸氣壓，此時原子的最可幾速率約500 m/s。由於磁光阱能俘獲的最大原子速度一般在50 m/s左右，原子爐噴出的鍶熱原子氣體很難被磁光阱直接俘獲。因此在到達磁光阱之前需要利用塞曼減速器對原子進行初級減速，以大幅度增加低速原子的數目。經過塞曼減速後的原子將被由461 nm的光形成的磁光阱(藍MOT，461 nm的光是藍色的)俘獲並進行進一步的多普勒冷卻。藍MOT只能將原子冷卻到1 mK左右，受限於該躍遷上能級自然線寬(約32 MHz)，而光晶格的阱深通常爲幾十μK。因此一級冷卻後只有極少的原子可被光晶格俘獲，需對原子進行二級冷卻以增加光晶格裝載的原子數。在藍MOT結束的瞬間，將藍MOT的光關斷並切換成689 nm的光(紅MOT)。該躍遷爲自旋量子數變化爲1的弱電偶極躍遷，其上能級的自然線寬僅爲7.5 kHz。這種基於窄線寬躍遷的磁光阱使得紅MOT的冷卻極限可以突破多普勒冷卻的極限，受限於光子反衝極限(230 nK)。爲了增加光晶格俘獲的原子數並儘可能減少量子參考體系的製備時間，我們通常將原子冷卻到幾個 μK。圖2給出87Sr光晶格原子鐘藍MOT與紅MOT結束時的熒光圖像(僞彩色)。紅MOT原子團的形狀與冷卻光相對於躍遷共振頻率的負失諧量相關。當失諧變大時，冷卻光的散射力變小，重力導致原子團的形狀發生改變。
圖2 87Sr光晶格原子鐘藍MOT與紅MOT結束時的熒光圖像 (a)藍MOT的熒光圖像；(b)紅MOT的熒光圖像。(b)圖對應冷卻光頻率相對於 |1S0 ,mF = 9/2> → |3P1,mF = 11/2> 負失諧約160 kHz的圖像，此時散射力比重力高出一個量級，冷原子團呈“橢球型”
光晶格裝載即將經過二級冷卻的原子囚禁在線偏振晶格光及其反射光形成的駐波場中，如圖3(a)所示。當原子吸收光子的反衝頻率遠遠小於晶格的囚禁頻率時，光子的反衝動量將被整個光晶格吸收，此時稱原子處在Lamb—Dicke區域[31]。處於Lamb—Dicke區域的原子可以實現無反衝頻移和無多普勒頻移的鐘躍遷探測，是光晶格原子鐘進行高精度時頻測量的基礎。對於87Sr原子，晶格光的波長約爲813.42 nm，此時鐘躍遷上能級和下能級將受到相同的光頻移[9]，即所謂的“魔術波長”，如圖3(b)所示。“魔術波長”消除了晶格光一階斯塔克頻移，使光晶格原子鐘的準確度具備了進入10-18量級的可能，是光晶格原子鐘最爲關鍵的技術。晶格光在整個鍾運行過程保持常開且其束腰與紅MOT的中心重合，以儘可能多的裝載原子，如圖3(c)所示。待原子在晶格中穩定後，利用磁場補償線圈使得晶格附近存在一個沿晶格光偏振方向的磁場(約50 mG)並將其他方向的磁場補償至零(定義一個沿晶格光偏振方向的磁場量子化軸)。通過一束沿量子化軸入射的左(右)旋圓偏振光可將原子光抽運到mF=-9/2 (mF=+9/2)的態上。由於處於不同塞曼子能級的原子與鍾激光的耦合強度不一致，因此原子態製備過程增加了鍾躍遷譜線的最大激發率，提高了鍾躍遷譜線的信噪比進而提升光晶格原子鐘的穩定度。此外，該過程還壓制了原子間的相互作用，提高了光晶格原子鐘的準確度。
圖3 光晶格原理及熒光探測圖 (a)一維光晶格原理圖。原子被囚禁在一維光晶格“圓餅”狀的勢阱裡面；(b)工作在“魔術波長”的晶格光使鍾躍遷上能級與下能級感受到相同的光頻移，其中ΔvL表示晶格光導致的光頻移；(c)在二級冷卻結束25 ms後原子空間分佈的熒光成像。上面體積小的部分爲被晶格俘獲的原子，下面體積大的部分爲沒有被晶格俘獲而做自由落體的原子，下落過程中原子團體積根據其初始溫度(速度)向外擴散
3.2 鍾躍遷探測和光晶格原子鐘閉環運行
實現了量子參考體系的製備後，利用相位穩定在超穩光學腔的鐘激光可相干探測晶格中大量原子的鐘躍遷信號。鍾躍遷機率探測採用“電子擱置”法[32]，即在鍾激光與原子相互作用後，先利用461 nm的光探測並清空留在基態的原子數Ng；然後將激發態的原子重抽運回基態，並再次利用461 nm的光探測激發態的粒子數Ne，鍾躍遷歸一化激發率可表示爲Psr=Ne/(Ng+Ne)。該技術壓制了鍾運行期間總原子數變化對激發率的影響，極大地提升了光晶格原子鐘的性能。通過探測鍾激光頻率失諧與歸一化鍾躍遷機率的關係可以獲得鍾躍遷譜線。圖4(a)和(b)展示了邊帶可分辨的鐘躍遷譜線，從中可獲得原子溫度和晶格阱深等關鍵信息。鍾躍遷譜線的線寬δ直接影響光晶格原子鐘的穩定度，主要由鍾激光與原子的作用時間決定。鍾激光的作用時間越長，鍾躍遷譜線的線寬便越窄，則鐘的穩定度越高。當然，真實的情況下，由鍾激光噪聲和晶格光拉曼散射等效應導致的退相干限制了鍾激光相干操控原子的時間(超出相干時間則無法準確地從鍾躍遷探測中提取鍾激光與鍾躍遷的頻率或相位差異)[33, 34]。
圖4 鍾躍遷譜線探測 (a)原子在Lamb—Dicke區域中的躍遷行爲。其中n和n′分別表示處於基態和激發態的原子的外態量子數，vz爲沿晶格光入射方向的囚禁頻率。外態躍遷與內態躍遷可同時發生，但其躍遷頻率與載波躍遷相差約vz；(b)邊帶可分辨的鐘躍遷譜線。紅邊帶對應外態量子數變化-1的躍遷，藍邊帶則對應+1，載波躍遷外態量子數不發生變化。插圖爲赫茲量級的鐘躍遷自旋極化譜
超穩鍾激光的頻率鎖定到量子參考體系的鐘躍遷頻率的過程即實現光晶格原子鐘閉環運行。閉環運行時，超穩鍾激光的輸出就是光鐘的光頻輸出信號，該信號可通過飛秒光學頻率梳下轉換到微波頻(或射頻)段。運行時，鍾激光頻率與量子參考體系鍾躍遷頻率的偏差通過方波調製(鍾激光的頻率)、方波解調的方式獲得。通過探測偏離鍾躍遷中心頻率+δ/2和-δ/2處的躍遷機率可獲得鍾激光的頻率偏差。其原理是當鍾激光的頻率與鍾躍遷頻率一致時，對稱的頻率失諧處將獲得一致的躍遷機率，反之則存在偏差。在實際運行過程中，雜散的電磁場會導致能級劈裂和頻移。因此，光晶格原子鐘通過平均對稱塞曼子能級躍遷頻率的方式來消除一階塞曼頻移。以87Sr爲例，鍾激光的頻率被交替鎖定到和的躍遷頻率上，並將它們的平均值作爲鍾激光的輸出頻率。該技術雖然將鍾反饋時間增加了一倍，降低了光晶格原子鐘的穩定度，卻極大地提高了光晶格原子鐘的準確度，因爲它消除了一階塞曼頻移和晶格光矢量斯塔克頻移等一切正比於mF的系統頻移[13]。
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光晶格原子鐘的穩定度、準確度和復現性
4.1 穩定度
冷原光晶格原子鐘性能的描述主要包括穩定度、準確度和復現性。穩定度表徵鍾輸出頻率相對於平均值的抖動程度，目前通常用雙採樣艾倫偏差描述，即[35]
其中表示積分時間爲τ的第i次相對頻率測量均值，M表示數據段的數量且Mτ的值不超過總的頻率測量時間。影響光晶格原子鐘穩定的因素主要包括：Dick噪聲、技術噪聲和QPN。其中Dick噪聲是由於每一個鐘週期均需要進行量子參考體系的製備，鍾激光的噪聲無法被量子參考體系連續採樣，最終導致鍾激光的高頻噪聲下轉換到低頻而惡化鍾激光的頻率穩定度(如果連續採樣白噪聲的平均值爲零，便不會引起額外的頻率波動)。技術噪聲包括電子學噪聲和光子散粒噪聲。通過對探測光進行(功率和頻率)穩定並恰當選擇探測器的參數等可將該項噪聲抑制到遠低於其他噪聲。QPN在光晶格原子鐘裡面一般遠小於Dick噪聲，因此目前絕大部分光晶格原子鐘的穩定度主要受限於Dick噪聲[36]。
圖5 光晶格原子鐘穩定度的測量方式與原理 (a)自比對原理，光晶格原子鐘在時域上交替運行在“狀態1”和“狀態2”下，並通過兩個獨立的伺服系統進行頻率反饋；(b)兩臺87Sr光晶格原子鐘頻率比對[39]；(c)三臺光鍾 (87Sr、171Yb光晶格原子鐘和27Al+離子光鍾) 頻率比對[40]，其中87Sr光晶格原子鐘分別通過光纖和自由空間鏈接與171Yb光晶格原子鐘進行頻率比對
光晶格原子鐘穩定度的測量方式包括自比對[27, 28, 37, 38]、兩臺鍾比對[7, 39]和三臺及以上的鐘比對[40]，如圖5所示。自比對即將鍾激光交替鎖定到同一個鍾躍遷譜線的中心頻率處，並通過獨立的伺服環路進行頻率反饋，相當於兩臺時域上交替運行的光晶格原子鐘。兩個交替運行鍾環的頻差可以很好地表徵單臺光晶格原子鐘的短期穩定度(10 s以內的穩定度)。兩臺光晶格原子鐘比對也可獲得單檯鐘的穩定度即兩臺鍾頻率比對穩定度除以，該技術適用於兩臺比對的光晶格原子鐘具有(相近或)一致的穩定度。如果一臺鐘的性能遠高於另一臺，則比對結果將直接反映穩定度較差的鐘的穩定度[40]。三臺或更多獨立的光晶格原子鐘間的相互頻率比對可以準確計算出每一臺光晶格原子鐘的穩定度。好的穩定度是高系統準確度的重要保證，因爲穩定度決定了有限測量時間內可獲得的最高測量精度，從而決定環境對鍾躍遷頻率擾動的測量精度。
4.2 準確度
由於量子參考體系的鐘躍遷頻率時刻受到環境的擾動，特別是電磁場的擾動，因此我們需要人爲測量這些環境因素引起的頻移並糾正它們，只有這樣才能保證不同地域、不同組研製的同類型光晶格原子鐘具有相同的鐘躍遷頻率。而鐘的準確度就是這些頻移項測量結果的B類不確定度。系統的不確定度越小即頻移修正越準確，則鐘的準確度就越高。在當前最準確的光晶格原子鐘的系統不確定度評估結果中，黑體輻射頻移、密度頻移和晶格光交流斯塔克頻移是最主要的頻移項。
黑體輻射頻移本質上是原子周圍空間瀰漫的黑體輻射光子導致的斯塔克頻移，是光晶格原子鐘裡系統頻移量最大的項[8, 16, 17, 40]。而根據普朗克黑體輻射原理，室溫(20℃)黑體輻射的中心頻率約爲10 μm，接近鍶原子和鐿原子3P0→3D1的躍遷頻率，最終對它們的鐘躍遷頻率造成了強烈的頻移。黑體輻射頻移與原子鐘躍遷上、下能級的極化率差和環境的溫度相關。因此準確測量黑體輻射頻移就包括準確地推斷原子所處的溫度分佈和精確地計算鍾躍遷上下能級間的極化率差。爲了準確地獲取原子附近溫度的信息，除了利用精密校準的鉑電阻溫度計對原子團附近的溫度進行精密測量外，還需要通過溫度控制[41]、搭建輻射屏蔽腔體[42]或冷腔[18，43]等技術保證原子處在溫度分佈均勻的熱環境中。而極化率差的不確定度則依賴於人們對原子結構的認知和相關躍遷速率的測量[44]，目前主要受限於動力學修正項引起的誤差(室溫下將導致10-18量級的不確定度)。
密度頻移是由同一個格點中大量原子間的相互作用導致的，其大小正比於原子的平均密度，因而叫密度頻移(也稱作碰撞頻移)。當原子相互靠近時，一個原子的電場會對另一個原子的能級造成頻移。基於玻色子的光晶格原子鐘存在強烈的s波碰撞，只能採用三維光晶格技術或者光締合技術保證每個格點只有一個原子來壓制密度頻移。由於泡利不相容原理，全同費米子之間不存在s波碰撞，因此對溫度在μK量級的自旋極化的費米氣體而言，密度頻移主要由p波碰撞主導[45]。實際中，也存在少量的s波碰撞，主要原因包括非均勻激發導致鍾躍遷過程中基態和激發態的原子可分辨[46]，以及其他塞曼子能級有少量粒子布居[47]。經過多年的研究，研究人員對費米光晶格原子鐘密度頻移已經有了足夠的瞭解，並提出了通過控制鍾躍遷激發率[48]，利用腔增益的光晶格減小原子密度[16, 17]，構建費米簡併三維光晶格[21]等技術來減小或抑制密度頻移，使該項頻移引起的系統不確定度可以被控制在10-19量級甚至更低。
晶格光交流斯塔克頻移是晶格光的波長偏離“魔術波長”導致的。在光晶格原子鐘研製的初期，該項頻移的不確定度主要來自使一階斯塔克頻移爲零的“魔術波長”的測量精度[10—14]。隨着超穩鍾激光技術的發展和晶格光斯塔克頻移理論研究的深入，“魔術波長”的測量精度已經達到了10-7 nm量級(導致的不確定度在10-19量級)[8, 17]。然而當鐘的準確度達到10-18量級[21]，僅僅考慮一階斯塔克頻移是不夠的，因爲與晶格中原子的熱分佈相關的高階斯塔克頻移(包括電四極/磁偶極躍遷和超極化率)導致無法找到一個“魔術波長”使晶格光交流斯塔克頻移爲零。最近的研究指出，可以適當地選擇晶格的阱深和頻率使得這些晶格光高階斯塔克頻移與一階斯塔克頻移抵消[21]，即所謂的“運行魔術波長”。當前光晶格原子鐘晶格光交流斯塔克頻移的測量精度在1×10-18左右，主要受限於“運行魔術波長”相關參數的測量精度[8]。
除了前面三項主要頻移項，光晶格原子鐘系統不確定度的評估還包括一些頻移很小或者可以被精確評估的項，比如直流斯塔克頻移、二階塞曼頻移、剩餘一階塞曼頻移、伺服誤差、探測光斯塔克頻移、線牽引頻移、背景氣體碰撞頻移和聲光調製器相位啁啾等[8, 17]。這些頻移小項通過穩定系統的磁場、光路或精確測量相關頻移係數等手段均可以被控制在10-19量級甚至更低，不會限制光晶格原子鐘的準確度進入10-19量級。
4.3 復現性
鐘的復現性表徵了同一檯鐘在不同時刻、不同地點輸出頻率的差異，或是多臺同類型鐘的輸出頻率的差異。鐘的頻率復現性是鍾能否長期可靠運行的重要標準，在未來利用光鍾重新定義時間單位“秒”的規劃裡就要求光鍾頻率復現性優於5×10-18 [49]。頻率復現性可通過兩臺同類型光鐘的頻率比對來獲得[39, 50]。而通過測量三種(或更多)不同元素光鍾成對的頻率比值的閉合結果(成對的頻率比值的乘積，最理想的情況應等於1)，可以同時驗證這幾類鐘的復現性。最近美國國家標準局進行了27Al+光鍾(鍾躍遷頻率爲fAl)，87Sr光晶格原子鐘(鍾躍遷頻率爲fSr)和171Yb光晶格原子鐘(鍾躍遷頻率爲fYb)的兩兩頻率比對，並將它們間成對的頻率比值的閉合結果C=(fAl/fSr)×(fAl/fYb)×(fYb/fSr)的測量結果精確到了6×10-19，是對光晶格原子鐘復現性最精確的檢驗[40]。
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光晶格原子鐘的展望、應用與空間光晶格原子鐘
目前，光晶格原子鐘的準確度和穩定度均已達到了驚人的高度，其性能的進一步提升依賴於當前遇到的瓶頸問題的解決。在穩定度方面，光晶格原子鐘的穩定度當前受限於超穩鍾激光的穩定度。基於工作溫度爲124 K的單晶硅光學參考腔(腔長爲21.2 cm)的超穩激光實現了4×10-17的穩定度和8 mHz的線寬[51]，已非常接近腔體的熱噪聲極限。進一步降低腔體溫度到4 K並採用砷化鎵鋁(AlGaAs)晶體膜技術，理論上可實現5×10-18的穩定度，但此時需要進一步抑制光電探測器噪聲、電光調製器剩餘幅度噪聲和振動噪聲等技術噪聲，具有很高的技術難度。此外，就測量精度(測量導致鍾躍遷頻率變化的物理現象的精度)而言，光晶格原子鐘可通過同步頻率比對[52]、關聯譜[53]和微分譜[54]等技術共模抑制鍾激光噪聲，實現超越Dick極限測量精度。最近，基於淺光晶格和關聯譜技術，光晶格原子鐘實現了7.6×10-21(測量時間爲105 s)的測量精度，在亞毫米量級檢驗了廣義相對論預言的引力紅移[55]。
準確度方面，黑體輻射動力學修正項是阻礙傳統光晶格原子鐘(即87Sr和171Yb)系統不確定度進入10-19量級的主要因素[8，17]。而提高動力學修正精度需要更加準確地知道原子內部結構和相關能級自然壽命等信息，這些在短時間內很難有量級上的突破。基於低溫腔體的冷光晶格原子鐘可以大幅度減小黑體輻射頻移的修正量，可將黑體輻射頻移的不確定度降低至10-19量級[18]。但冷光晶格原子鐘用到的移動光晶格技術增加了晶格光交流斯塔克頻移不確定度，是其發展需要解決的技術問題。此外，通過採用對黑體輻射頻移不敏感的元素來實現光晶格原子鐘有望在短期內解決傳統光晶格原子鐘面臨的瓶頸問題。比如室溫下，24Mg[56]、199Hg[57]和169Tm[58]光晶格原子鐘的黑體輻射頻移分別比87Sr(171Yb)小12.7(6)、30(16)和2391(1174)倍。隨着激光技術和理論物理的進步，這些新型的光晶格原子鐘正不斷取得突破性進展[56—58]，爲實現10-19甚至更低系統不確定度的光晶格鍾提供了新的技術路線。
隨着光晶格原子鐘準確度與穩定度的提升，光晶格原子鐘的應用領域也不斷拓展。光晶格原子鐘最重要的應用就是時頻測量。利用光晶格原子鐘重新定義“秒”能夠將國際原子時的精度提高2個量級，能在更大程度上滿足一些裝置對高精度時間的需求，如甚長基幹涉望遠鏡[59]。近些年，可搬運光晶格原子鐘技術逐漸成熟，基於光晶格原子鐘的相對論測地學——通過精確測量兩臺光晶格原子鐘高度差導致的頻差(引力紅移不一致)並描繪大地基準面[8, 60]，有望實現超高的分辨率(優於1 cm)的地質高度測量並更新國際地質高度系統。
憑藉着超高的準確度和穩定度，光晶格原子鐘更能用於測量那些引起鍾躍遷頻率變化的物理現象。根據當前的標準物理模型，原子的精細結構常數是不隨時間變化的，然而Kaluza—Klein理論[61]和絃理論等認爲精細結構常數可能會隨時間變化[62]。通過測量不同元素的光晶格原子鐘的頻率比值或者同一類光晶格原子鐘鍾躍遷頻率隨時間可能的微變[39]，可能會尋找到精細結構常數變化的實驗證據，進而發現新的物理。此外，利用光晶格原子鐘尋找超輕玻色暗物質[40]、探測引力波[63]、驗證相對論的等效性原理[64]都已被提出。
圖6 中國科學院國家授時中心87Sr空間光晶格原子鐘原理樣機。整個物理系統的總體積小於0.46 m3
在過去20年裡，光晶格原子鐘實現了10-17量級的秒級穩定度以及10-18量級的準確度和復現性，成爲了時頻測量最爲精密的儀器。然而想要讓光晶格原子鐘在各個領域得到應用，則需使體積龐大的實驗室光晶格原子鐘工作在實驗室外甚至是太空中。特別是研製高性能的空間光晶格原子鐘並建立穩定且高精度的空間時頻體系將克服地球引力場變化導致的時頻誤差，併爲更高精度的全球衛星導航系統、深空導航、基礎物理研究等提供強大的保障。目前國際上已經有不少國家提出了空間光晶格原子鐘的研究計劃。歐盟於2007年提出了空間光學原子鐘(SOC)計劃，旨在實現系統不確定度優於2×10-17的空間(鍶原子)光晶格原子鐘並將體積控制在1.56 m3以內[65]。日本於2011年提出“多用途小型有效載荷櫃(MSPR)計劃”以建立高精度時頻體系和進行一系列基礎物理研究。MSPR計劃要求空間光鍾總體積小於0.4 m3，總功耗小於500 W[66]。我國在“十三五”期間提出了“高精密時頻”計劃，其內容包括建成不確定度優於10-18的空間時頻體系(核心爲空間光晶格原子鐘)，並在此基礎上進行系列空—地時頻傳遞和基礎物理實驗[67]。經過多年的研究，空間光晶格原子鐘的原理樣機相繼被實現[66, 68, 69]。圖6展示了國家授時中心87Sr空間光晶格原子鐘原理樣機[69]，其自比對穩定度達到了3.2×10-15 ，爲實現空間光晶格原子鐘奠定了技術基礎。
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